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    张其昀以“民族复兴与文艺复兴”为职责，发表相关言论以及行事，在中国台湾地区的教育和文化方面卓有业绩。他说：“余以为吾人夙夕图维，深思力践者，一言以蔽之，日‘民族复兴’与‘文艺复兴’而已。然不敢徒托空言，而必须脚踏实地，见诸行事。”他说：“政治与教育之基本工作，当使我国由农业国进为工业国，并当使都市乡村化，乡村都市化，全国国民均能享受现代文明之幸福。”还说：“当从教育上，改进农业社会之缺点，发挥工业社会之优点。农业社会固有其优点，工业社会亦有其缺点，但中国今日……正本清源之道，在于舍短集长，向工业化而迈进。”
    一、“注重基本教育之实验工作，而以民族复兴为最高目标”
他认为：“今日台湾宝岛在……基本教育之倡导革新，藉以濬发民智、充实民力、实为根本之图。”那么，什么是基本教育呢?他指出：“基本教育包括中、小学教育而言，其有异于过去所谓普通教育者，在于特别注重生活教育与生产教育(而不是升学教育)，务使就学机会趋于普遍，而生产能力继长增高，全国同胞无失学之人，亦无失业之人，敬业乐群，繁荣进步，期达民有民治民享之目的。”他认为“双手万能”、“手脑并用、身心平衡发展”就是中国古代六艺教育的精神，亦为今日基本教育之真谛。他认为，实行基本教育的关键，“当务之急尤在于中小学教师之在职进修，以期提高师资素质，增进教学效率”。另一关键在于消除小学毕业生因为升学竞争而造成恶性补习从而形成过重的课业负担。为此，他进行了两大基本教育实验工作：
(一)设置“台北县板桥公园教育实验中心”。此教育中心在台北县南郊，占地三十余“甲”(近400亩)，包括建设六个单位：台湾省国民学校教师研习会、台湾省中等学校教师研习会、“国立”华侨实验中学、“国立”艺术学校、中华教育电影制片厂、中华科学仪器制造厂。该实验中心的主旨是除发展各级师范学校教育外，着力培训在职中小学教师。
    (二)实施“新竹县教育实验”。他指出：“教育上之严重问题，为中等学校量的发展，尚不能与国民学校毕业生升学比率相配合，致国校毕业生因考试竞争过于剧烈而发生‘恶性补习’之现象，戕害儿童之身心，至为可忧。教育部教育研究委员会为针对现状，曾研拟通过《国民学校毕业生升学初级中等学校实施方案》一种，其主旨在扩充初中学额，使国民学校毕业生志愿升学者，均有继续求学之机会。”张其昀亲为新竹教育实验计划委员会聘派委员，并直接主持会议。
    二、“注重社会教育之充实与发展，而以文艺复兴为最高目据”
    张其昀认为：“教育之设施固非限于学校，整个社会均为教育之园地。教育之设施亦不限于青年，整个民族均为施教之对象……社会教育应作为教育之主流来办，学校教育与社会教育两者同流并进，相得益彰。”他强调这是“教育行政之重要方针。所谓‘学校社会化’以及‘社会中心教育’之名称，即在实践此一宗旨。”为此，他也施行两大基本工作：
    （一）设立“台北市南海学园”，内含六个文教机构：“国立”中央图书馆、“国立”历史博物馆、“国立”台湾科学馆、“国立”台湾艺术馆、“国立”教育资料馆、中国文化研究所。
    （二）结合新竹县国民学校毕业生免试直升初中的实验，展开社会教育12项实验：社会中心教育实验、成人补习教育实验、国民学校教师进修、童子军教育、四健会教育、音乐及艺术教育、电化教育、劳作教育、科学教育、乡土教材编印、图书馆教育、民族精神教育等实验。自1956年起付诸实施，“俟实验有成效．再行普遍推行各县市”。应当指出，新竹县实行学校教育与社会教育的两大实验，一方面奠定了1968年台湾地区实行九年制国民教育的实践基础，另一方面则是率先提高民众素质，为本县的经济和社会发展以及70年代设置“新竹科学园区”奠定了智力基础。
三、致力于弘扬中围文化融汇世界思潮的事业
    从60年代起，张其昀在这一方面的事业，又始有两项建树：
    (一)1962年3月，张其昀团结志同道合诸学人，于台北市阳明山华冈创办私立中国文化学院。该学院首先成立研究部，计12学门：三民主义学、文学、史学、地学、政治学、法律学、经济学、工学、农学、家政学、艺术学。翌年成立大学部，初设16个学系；同时成立夜间部，设4学系。校舍采取有中国传统文化特色的建筑形式，与阳明山自然景观相辉映，寓义“美哉中华，凤呜高冈”。1970年设立“华冈兴业基金会”，除支持学院文教事业外，还兴办实业机构，形或以学术促进实业发展，以实业发展繁荣学术文化，凝结教育机构、研究机构、企业机构三位为一体的“华冈学园”。1980年，学院改制为“私立中国文化大学”，在校大学生规模逾万人。他说：“融贯新旧，沟通文质，乃为中国大学教育的新理想”；中国文化将藉科学与人文的合流而复兴起来”。这是他的高等教育构想的具体实践。
(二)在1966年创办“中华学术院”，下设20个分科学术协会，吸纳台湾地区科研人员多达1800人。其实，早在1956年张其昀主持教育行政时，为联系学术研究机构，贯彻“建(设)教(育)合”宗旨，就已“组织学术研究合作委员会，期能采其中人力物力，联系互助，以宏造就”。台湾地区学术研究合作最有成绩表现者，为中国文化即“汉学”之研究。50年代即以“中华文化出版事业委员会”为中心，从事中国文化的整理与阐扬工作，组织了学者、专家、教授百余人，“对中国哲学、教育、历史、地理、文学、艺术、科学等，为系统的述作”。张其昀身兼中华丛书文员会、世界名著评述委员会、教育研究委员会的主任委员、二十五史编刊馆常务理事等职，监修丛书多种，如《中文大辞典》、《二十五史》新刊本、《中华民国地图集》、《世界地图集》等。
     张其昀的教育思想中，有一基本点，即认为三民主义为中国“教育之最高基准”，“三民主义的教育即为革命的教育”，“三民主义是革命教育的理论基础”，“必须透过全体课程及课外活动，以培养学生之爱国思想、报国能力与建国精神……达民族复兴、民权巩固、民族繁荣之目的”。他提倡建立一门《国势学》，以三民主义阐扬“国魂”，以研究中国文化渊源与对人类贡献弘扬“国史”，从中国在实际地略与政略之地位来研究“国土”，从经济建设对国计民生之关系来研究发展“国力”，从对领土、人民与国家主权的包围强化“国防”。